课题组揭示低温环境钙钛矿载流子迁移新机制

载流子是半导体中电荷传输和能量迁移的载体，提高载流子的迁移率对优化相关器件的能量转化效率以及响应速度至关重要。传统观点认为，半导体材料中的结构缺陷通常会阻碍载流子的传输，并作为非辐射复合位点限制载流子寿命。深入研究缺陷对载流子动力学的影响机制，对优化材料结构和提升器件性能具有重要意义。

近日，威尼斯官网37000c威尼斯陆洲教授课题组与中国科学院大连化学物理研究所金盛烨研究员团队合作，在钙钛矿半导体载流子输运机制研究中取得重要进展。联合攻关团队利用自主设计搭建的原位温控-超快荧光动力学显微成像系统，揭示了甲胺铅碘（MAPbI₃）单晶纳米线在低温条件下由相变诱导缺陷引起的非辐射态载流子长距离输运机制，并据此实现了高效的光电探测功能。研究发现，在零下130摄氏度的相变临界温度条件下， MAPbI₃处于正交相和四方相两种晶相共存的状态，巨大的结构应力导致其晶格产生大量的相变诱导缺陷。这些相变诱导缺陷不仅并未阻碍载流子输运，反而可以捕获并“保护”载流子免受辐射复合和非辐射复合的影响，形成一种长寿命的非辐射态，使得载流子迁移率得到显著提升（1345.2 cm²V⁻¹s⁻¹），达到室温下自由载流子迁移率的14倍之多。基于这一特性，研究团队利用MAPbI₃单晶纳米线构建了高灵敏度的微纳光电探测器，使光响应度提高了3倍。

本工作从新的视角出发，揭示了处于低温环境中的铅卤化物半导体除了其电声耦合作用受温度调控以外，还存在其它重要机制可导致载流子迁移率的大幅提升。这一结果为设计不同工作温度下的高效光电器件提供了必要的理论参考。

相关成果以" Highly Diffusive Nonluminescent Carriers in Hybrid Phase Lead Triiodide Perovskite Nanowires"为题，近日发表于国际顶级刊物《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition），37000c威尼斯为论文的第一完成单位，论文第一作者是课题组青年教师赵春一博士和中科院大连化学物理研究所孙祺副研究员，通讯作者为陆洲教授、大连化物所孙祺副研究员和田文明研究员。

上述工作得到了国家自然科学基金、安徽省自然科学基金、安徽省高等学校年度科研计划项目以及安徽省高校协同创新项目等的资助。

原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202411499。